マイナーアクチノイド核変換用窒化物燃料の乾式再処理における崩壊熱の影響

林 博和; 津幡 靖宏; 佐藤 匠

日本原子力学会和文論文誌(インターネット), 22(3), p.97 - 107, 2023/08

https://doi.org/10.3327/taesj.J22.009

加速器駆動システムによるマイナーアクチノイド(MA)核変換技術開発において、高濃度MA含有窒化物燃料及びその再処理に関する研究開発が行われている。本研究では、燃料に含まれる超ウラン元素(TRU)の崩壊熱が乾式再処理プロセスに与える影響を評価するため、各物質の発熱量及びアルゴンガス雰囲気での各物質の温度上昇値を推定し、これらの計算結果及び各物質の制限温度の設定値を用いて、乾式再処理プロセスにおける各物質の取扱制限量を検討した。さらに、この検討結果を基に、直径26cm塩浴深さ13cmの溶融塩電解槽25基によって、ADS1基分の使用済MA燃料を200日間で処理することを提案した。また、TRUを回収したCd陰極から窒化物を製造する蒸留窒化工程については、直径4cm高さ4cmのCd陰極を4分割したCd-TRU合金を原料とすることを提案した。これらの物質量及び装置規模と台数に関する検討結果から、MA核変換用窒化物燃料の乾式再処理工学規模装置の実現性は高いことが示唆された。

Formation of MPd (M = Gd, Np) by the reaction of MN with Pd and chlorination of MPd using cadmium chloride

林 博和; 柴田 裕樹; 佐藤 匠; 音部 治幹

Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 332(2), p.503 - 510, 2023/02

https://doi.org/10.1007/s10967-023-08760-4

Ar気流中における1323Kでの窒化物とPdの反応によって、MPd (M=Gd, Np)が生成することを示した。生成物は、立方晶系のAuCu型GdPd ( = 0.4081 0.0001nm)及びNpPd ( = 0.4081 0.0001nm)であった。NpNとPdとの反応生成物中には、六方晶系のTiNi型NpPdも含まれていた。本研究で得られたMPd (M=Gd, Np)試料と塩化カドミウムの673Kでの真空雰囲気での固相反応では、塩化物が生成すること、及び、副生成物としてPdで飽和したCd相と金属間化合物PdCdが得られることを示した。

Electrochemical recovery of Zr and Cd from molten chloride salts for reprocessing of used nitride fuels

村上 毅*; 林 博和

Journal of Nuclear Materials, 558, p.153330_1 - 153330_7, 2022/01

https://doi.org/10.1016/j.jnucmat.2021.153330

使用済TRU窒化物燃料の再処理方法として研究開発が行われている化学溶解法は、塩素化剤を用いて溶融塩へ使用済燃料の溶解を行い、還元抽出法などによって溶融塩からTRUを分離回収する方法である。使用済燃料溶解の工程(化学溶解工程)では、窒化物等との化学反応によって消費されるよりも多くの量の塩素化剤(CdCl及びZrCl)を使用する必要があることが知られており、これらの成分が還元抽出法によるTRU分離に影響を及ぼすことが懸念されている。本論文では、化学溶解工程後に溶融塩中に残存するZr及びCdを選択的に回収する電解回収プロセスを付加することによってこれらの成分の影響を低減すること、及び回収したZr及びCdを塩素化剤として再利用することを提案した。また、化学溶解工程の条件及び電解回収の進行に伴い変化する溶融塩中のCdClとZrClの濃度比が電解回収プロセスへ与える影響を確認するため、LiCl-KCl共晶溶融塩(723K)中のZrとCdの電解挙動を明らかにする試験を行った。ZrとCdを選択的に回収するため、液体Cdを陰極として用い、TRUの還元電位よりも高い電位(-1.05V (vs. Ag/AgCl))において定電位電解を行い、広い範囲のCdCl/ZrCl濃度比においてZr及びCdの回収が可能であり、その電流効率はほぼ100%であることを確認した。

窒化物燃料製造用窒素循環精製システム試作機の設計・製作と性能評価(受託研究)

岩佐 龍磨; 高野 公秀

JAEA-Technology 2020-024, 29 Pages, 2021/03

JAEA-Technology-2020-024.pdf:2.33MB

高レベル放射性廃棄物の減容・有害度低減のために、発電炉使用済燃料中に含まれるマイナーアクチノイド(MA)を分離回収し、核変換用燃料に添加して燃焼させる核変換の研究開発が進められている。日本原子力研究開発機構原子力科学研究所では、加速器駆動システムによる核変換用の燃料として、MAを高濃度に含有させた窒化物燃料を研究している。窒化物燃料製造に天然の窒素を用いた場合、Nの(n,p)反応によって燃料中にCが蓄積するので、これを避けるためにNを高濃度に同位体濃縮した特殊な窒素ガスを用いる必要がある。この窒素ガスは高価なため、実燃料製造では電気炉でのMA酸化物から窒化物への転換時にNガス中に生成する一酸化炭素(CO)を除去し、再び電気炉へ供給する窒素循環精製システムの利用が経済性向上の観点から必須となる。本報告書では、まずCO除去ユニットと窒素循環・自動供給ユニットからなる窒素循環精製システムの性能要件を検討した上で、実験室規模の実証試験用試作機の設計を行った後にこれを製作し、全体の性能を評価した。その結果、各ユニットは性能要件を十分に満たしており、今回実証したシステム概念が水素自動添加等の機能を追加することで実燃料の製造に適用可能であることを確認した。

Material balance evaluation of pyroprocessing for minor actinide transmutation nitride fuel

舘野 春香; 佐藤 匠; 津幡 靖宏; 林 博和

Journal of Nuclear Science and Technology, 57(3), p.224 - 235, 2020/03

https://doi.org/10.1080/00223131.2019.1666056

階層型燃料サイクル概念に基づく、加速器駆動システムを用いた長寿命マイナーアクチノイド(MA)核変換技術の研究開発が行われている。MA核変換用燃料としては、窒化ジルコニウムを不活性母材とするMAとPuの窒化物固溶体が第一候補とされている。乾式再処理は、高い比放射能及び崩壊熱を有する使用済窒化物燃料から残留MAを回収する方法として適している。再処理プロセスの主工程である溶融塩電解精製により、使用済窒化物燃料が陽極溶解され、アクチノイドが液体カドミウム陰極に一括回収される。その際、MA回収率と回収MA中の不純物(希土類元素)濃度の目標値が達成できるように再処理プロセスを設計する必要がある。本研究では、プロセス設計において重要な知見を得るために、使用済窒化物燃料の乾式再処理における物質収支評価を行った。処理条件の変更による物質フロー及び発生廃棄物量への影響を調べた。

Dissolution and chemical analysis of Zr-based lanthanide nitrides

林 博和; 千葉 力也*

Progress in Nuclear Science and Technology (Internet), 5, p.196 - 199, 2018/11

https://doi.org/10.15669/pnst.5.196

原子力機構は、加速器駆動システム(ADS)用マイナーアクチノイド(MA)核変換燃料としてウランを含まないMA窒化物燃料の研究開発を実施している。本研究では、MA核変換燃料の第一候補である、窒化ジルコニウム(ZrN)を不活性母材として用いる窒化物固溶体について、ランタノイド元素を超ウラン元素の模擬物質として用いた硝酸中への溶解挙動測定試験を行った。その結果、ZrN粉末試料の8M硝酸への溶解は室温で約100日、約110Cでの加熱条件下で15時間かかるのに対し、0.4DyN-0.6ZrN固溶体粉末試料は室温の8M硝酸中に容易に溶解することを示した。また、0.4DyN-0.6ZrN固溶体粉末試料を硝酸で溶解した溶液の化学分析試験によって、試料の組成を測定した。

原子力機構における研究開発

辻本 和文

エネルギーレビュー, 37(9), p.11 - 14, 2017/08

加速器駆動システム(ADS)は、加速器と未臨界炉を組み合わせたシステムであり、高レベル放射性廃棄物に含まれるマイナーアクチノイドを効果的に変換することを目的としている。日本原子力研究開発機構(JAEA)では、ADSに関する様々な研究開発を実施している。本稿では、核変換システムとしてのADSの概要を述べるとともに、JAEAで実施中のADS関連研究開発の状況と今後の計画について紹介する。

Current status and future plan of research and development on partitioning and transmutation based on double-strata concept in JAEA

辻本 和文; 佐々 敏信; 前川 藤夫; 松村 達郎; 林 博和; 倉田 正輝; 森田 泰治; 大井川 宏之

Proceedings of 21st International Conference & Exhibition; Nuclear Fuel Cycle for a Low-Carbon Future (GLOBAL 2015) (USB Flash Drive), p.657 - 663, 2015/09

原子力エネルギーを持続的に利用していくための最も重要な課題の一つは高レベル放射性廃棄物(HLW)の取扱である。分離変換技術は、HLWの潜在的有害度やHLWの地層処分に関する管理負担を低減有効であると考えられ、原子力機構ではHLW中の長寿命核種の核変換システムの一つとして加速器駆動核変換システム(ADS)を用いた階層型分離変換システムの各構成要素に対する研究開発を行ってきている。原子力機構が提案しているADSは、熱出力800MWの液体鉛ビスマス冷却システムであり、燃料にはマイナーアクチノイドを主成分とした窒化物燃料を想定している。ADS及び関連する燃料サイクル技術(MA分離、ADS用窒化物燃料の製造及び再処理)の実現には多くの解決すべき技術課題があり、これらの技術開発課題に関して、原子力機構では様々な研究開発を実施している。本発表では、原子力機構における研究開発の現状及び将来計画について報告する。

Electrochemical behavior of actinides and actinide nitrides in LiCl-KCl eutectic melts

白井 理*; 山名 元*; 荒井 康夫

Journal of Alloys and Compounds, 408-412, p.1267 - 1273, 2006/02

https://doi.org/10.1016/j.jallcom.2005.04.119

ウラン,ネプツニウム,プルトニウムの金属及び窒化物のLiCl-KCl共晶塩中の電気化学的挙動を、固体電極(Mo)並びに液体電極(Cd, Bi)を用いて調べた。金属の3価/0価の平衡電位は、液体電極上ではアクチノイド金属の活量が低下するために、固体電極の場合よりも正側にシフトした。また、窒化物の平衡電位も、窒化物の生成自由エネルギーにほぼ相当する電位分だけ、正側にシフトした。これらの挙動をアクチノイド系列と希土類系列について比較して議論した。

Pyrochemical reprocessing of nitride fuels

白井 理*; 山名 元*; 岩井 孝; 荒井 康夫

Proceedings of Nuclear Fuel Cycle Technologies Closing the Fuel Cycle (CD-ROM), 7 Pages, 2003/00

窒化物燃料の乾式再処理に関する研究成果をレビューする。起電力測定で求めたUN, NpN及びPuNの塩化物溶融塩中での平衡電位は、各々の窒化物に関する熱力学的諸量からの評価値とほぼ一致した。また、UN, NpN, PuNを陽極として定電位差電解を行い、陰極にアクチノイドを回収することに成功した。講演では、今後の研究課題についても議論する予定である。